Начало трудам по возведению величественного Крестовоздвиженского собора положил преподобный Арефа Верхотурский, ставший настоятелем Николаевского монастыря в 1902 году. При нем устроены 2 больших каменных жилых здания, начата постройка здания для церковно-приходской школы для глухонемых, возбуждено ходатайство о разрешении нового большого каменного храма. Сам вел жизнь строго аскетическую. Строгое воздержание и непрестанные труды и заботы о братии и о монастыре, несомненно, сократили дни его жизни и в 1903 г., имея от роду всего 38 лет, он скончался.
Горячее участие в деле дальнейшей работы по строительству храма принял на себя казначей монастыря о. Ксенофонт, он лично ходатайствовал перед епископом Екатеринбургским и Ирбитским Никанором. Благодаря умелому и личному докладу казначея монастыря, владыка принял горячее участие в строительстве храма, снабдил его рекомендательным письмом к главному начальнику горных заводов Боклевскому как лицу, вполне сведущему в деле строительства, тот в свою очередь рекомендовал ему опытного архитектора. Турчевича А.Б. Взяв 30-дневный отпуск о. Ксенофонт объездил многие города для осмотра храмов, выдающихся архитектурою, грандиозностью, прочностью, дабы по образцу построить храм в Верхотурье. По возвращении представил подробный отчет Владыке, где было доложено, что из всех осмотренных храмов предпочтение отдает Оренбургскому собору и храму в Мотовилихинском заводе в Перми. В 1905 г. проект на постройку храма был получен, храм должен был быть трехпрестольный. Главный престол в честь двунадесятого праздника Воздвижение Честного и Животворящего Креста Господня, боковые приделы – в честь Успения Пресвятой Богородицы и Святого Праведного Симеона. 12 сентября (по ст. ст.) 1905 г. в праздник перенесения мощей святого праведного Симеона епископом Екатеринбургским и Ирбитским Владимиром была совершена торжественная закладка величественного храма. А 11 сентября братиею Верхотурской обители по благословению архиерея произведен был выбор нового настоятеля, им стал бывший казначей монастыря иеромонах Ксенофонт.
Строился храм как на монастырские средства, так и на деньги благочестивых паломников и прихожан. Многие работы были сделаны «хозяйственным способом» — силами братии и богомольцев.
Всего собор строился 8 лет, что очень непродолжительно для строек такого масштаба. Сооружение храма обошлось обители в 300 тыс. рублей царской чеканки.
Благодаря оригинальной постановке собор приобрел организующее значение для архитектурного ансамбля Верхотурского Свято-Николаевского монастыря, занял ведущее положение в пространственной композиции и силуэте г. Верхотурья. Семиглавое завершение соборного объема, образованного главным куполом на световом барабане в
сочетании с четырьмя башенками-звонницами, поставленными на углах храма, и двумя аналогичными башенками по обе стороны от главного входа. Собственно, храм выполнен в крестово-купольной схеме. Венчания собора выполнены в виде шлемовидных покрытий. Яркое впечатление на современников производили интерьеры собора. До революции предалтарные иконостасы главного и двух предельных храмов были выполнены из фаянса и заполнены 64 иконами на цинковых плитах. Живописные картины на алтарном своде расписывались художником С.К. Шваровым. Пол был покрыт специально заказанной из Германии метлахской плиткой с цветовой гаммой, сочетающей голубые, желтые и белые цвета. Интерес представляли и чугунные винтовые лестницы работы Каслинского завода. Собор замечателен и тем, что архитекторами была решена проблема доступа света в храм: так в соборе насчитывается 137 окон (в храме Христа Спасителя их 60).
Крестовоздвиженский собор был торжественно освящён 11 сентября (по ст. ст.) 1913 года, во время празднования 300-летия славного царствования Богохранимого Дома Романовых. Тогда же в новопостроенный храм были перенесены мощи праведного Симеона.
В этот день в монастырь пришла телеграмма из Ливадии от Царской Семьи: «Верхотурье. Николаевский монастырь. Настоятелю о.Ксенофонту. От души приветствуем Вас и братию с высокоторжественным днём освящения нового храма, дорогой нашему сердцу обители и с завтрашним великим праздником. Просим ваших молитв перед ракой Преподобного. Николай. Анастасия».
В Крестовоздвиженском соборе, над серебряной ракой с мощами Праведного Симеона была воздвигнута сень, подаренная монастырю императорской семьей. Сень была вызолочена под старое золото с серебряной надписью: «Сия сень сооружена к мощам Симеона Праведного в Верхотурский Николаевский монастырь иждивением и любовью Благочестивейшего, Самодержавнейшего, Великого Государя Императора Николая Александоровича, Благочестивейшей Государыни императрицы Александры Федоровны, наследника цесаревича Алексея Николаевича и Благоверных Великих княжен Ольги, Татьяны, Марии, Анастасии Николаевен в лето от Рождества Христова 1914 мая 25».
Храм стал достойным украшением древней уральской обители. А главное – увеличился поток паломников благодаря вместительности этого храма, и все желающие могли приложиться к мощам праведного Симеона Верхотурского. Крестовоздвиженский собор вмещает до 5 тыс. человек и является ныне одним трех крупнейших соборов страны, наряду с Исаакиевским собором в Санкт-Петербурге и восстановленным храмом Христа Спасителя в Москве.
В 1919 году в Верхотурье была установлена большевистская власть, а годом позже, по настоянию органов губернской власти в Крестовоздвиженском соборе состоялось вскрытие мощей святого Праведного Симеона Верхотурского. Вскоре глава обители архимандрит Ксенофонт был арестован. Его земная жизнь окончилась в 1933 году в Беломорбалтлаге…
В 1929 г. собор был полностью закрыт, и использовался в продолжительное время как склад строительных материалов. Варварски был разбит его фаянсовый иконостас. Были предприняты попытки переоборудования помещения храма под кинотеатр, а позднее, для нужд колонии для несовершеннолетних преступников, расположившейся на территории монастыря.
В 1995 г. братия возрожденного монастыря стала приводить в порядок собор. Убрали полутораметровый слой воды из подвала и огромный слой мусора в самом храме. Был восстановлен уральским мастерами (из г.Сысерть) фаянсовый иконостас. 19 августа 1999 г. он был заново освящен.
К 2006 г. в собор было проведено газовое отопление, и налажена регулярная богослужебная жизнь. Каждое воскресное богослужение отныне братия служит в Крестовоздвиженском соборе.
25 августа 2013 года боковые приделы Крестовоздвиженского собора – Успенский и праведного Симеона Верхотурского были вновь освящены митрополитом Екатеринбургским и Верхотурским Кириллом.
